Touma Kamijou tidak bisa beristirahat. Setelah invasi ke Kota Akademi, ketegangan politik terus meningkat karena faksi sains dan sihir saling bertabrakan. Tampaknya Academy City berniat untuk menyatakan perang melawan Gereja Katolik Roma, yang akibatnya menjerumuskan seluruh dunia ke dalam perang global. Touma segera menemukan dirinya berada di garis depan sekali lagi, berjuang untuk melindungi teman-teman dan sekutunya. Toaru Majutsu no Index III berfungsi sebagai angsuran terakhir dari waralaba orisinilnya saat Touma, Accelerator, dan Shiage Hamazura Level 0 yang sebenarnya melanjutkan perjalanan mereka yang terpisah, yang mengarah ke bagian terakhir dari seri novel ringan orisinilnya.