Selama berabad-abad, Surga telah mewajibkan para malaikat mudanya untuk tinggal dan belajar di antara manusia untuk menjadi malaikat yang sempurna. Hal ini tidak berbeda dengan Gabriel White Tenma yang merupakan malaikat terbaik di kelasnya, yang percaya bahwa ini adalah misinya untuk menjadi malaikat hebat yang akan membawa kebahagiaan bagi umat manusia. Namun, Gabriel menjadi kecanduan video game di Bumi dan akhirnya menjadi seorang hikikomori. Menyatakan dirinya sebagai "Malaikat Jatuh," dia bersikap apatis terhadap segala sesuatu yang lain-sangat mengganggu Vignette April Tsukinose, iblis yang berteman dengan Gabriel pada masa-masa awal kemalaikatannya di Bumi. Upaya Vignette untuk mengembalikan Gabriel menjadi dirinya yang dulu sia-sia, karena Gabriel menumpas setiap upaya untuk mengubah gaya hidupnya yang berharga. Saat mereka menghabiskan waktu di Bumi, mereka bertemu dengan dua kepribadian yang eksentrik: malaikat Raphiel Ainsworth Shiraha, teman sekelas Gabriel yang gemar melakukan sadis, dan iblis Satanichia McDowell Kurumizawa, seorang yang kikuk dan memproklamirkan diri sebagai penguasa masa depan di Dunia Bawah. Gabriel DropOut mengikuti kehidupan lucu keempat teman ini saat mereka benar-benar gagal memahami apa arti sebenarnya dari menjadi setan atau malaikat.